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星空体育官网下载:FIE 中科大熊宇杰、龚万兵:生物质与塑料的光催化高值化——聚焦键选择性活化的综述

日期: 2026-06-20 13:55:50 来源: 星空体育官网下载 阅读: 1

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  ,如何将生物质、废塑料两大 “碳宝藏” 温和、高效、高选择性地转化为燃料与高值化学品,成为能源与环境领域的核心命题。近期,中国科学技术大学熊宇杰、龚万兵团队在ENGINEERING Energy,系统梳理生物质与塑料光催化高值化的反应机理、催化策略与发展路径,为理性设计高效光催化体系提供全新理论指引。

  突破传统按底物(生物质/塑料)分类的局限以主导键选择性(CH 活化 vs CC 断裂)划分反应路径,揭示跨底物的共性机理。

  指出CH、CC 键选择性活化是决定反应路径与产物选择性的关键,为精准调控提供理论锚点。

  阐明生物质与塑料在聚合链结构、晶态/非晶态共存、CC/CH/CO 键组成上的高度相似性,为统一研究奠定基础。

  基于键活化机制,提出光催化剂理性设计策略,指向高选择性、高原子经济性的碳资源循环利用。

  二者虽分属天然/合成聚合物,但本质均为高度聚合链状结构,呈现多尺度分级组织:

  3)分子层面:均以CC、CH、CO键为核心骨架,为相似键活化行为提供内在基础

  定义:CH 活化为动力学决速步,主导选择性,保留碳骨架,实现官能团转化。

  o 生物质平台分子(糠醇、HMF、木质素模型物)高选择性氧化制羧酸、芳香单体

  o PET、PLA、PS 等塑料可控解聚,制乙醛酸、丙酮酸、苯甲酸等高值品

  关键策略:单原子催化、异质结界面工程、溶剂调控质子耦合电子转移(PCET)。

  代表数据:糠醇氧化制糠酸选择性99%;木质素解聚产率90%;PLA 转化制丙酮酸选择性 95.9%。

  定义:CC断裂为决定碳数分布与产物组成的关键步骤,实现碳骨架重构。

  o PET、PLA、PE、PVC 等塑料断链制短链化学品,耦合产氢/CO2还原。

  预处理以断裂CO、酯键等非主导键、破坏氢键 / 链缠结为主,提升分散性与反应可及性,不决定最终碳骨架重构路径。

  2)键选择性活化(CH/CC) 是调控反应路径与产物分布的核心

  3)以键为中心的统一框架,超越底物分类,为跨体系机理对比与催化剂设计提供新范式。

  2)电荷动力学提升:突破光生载流子效率瓶颈,推动太阳能-化学能转化效率达 5%10%

  3)面向实际体系:从模型物走向真实废料,开发抗杂质、可放大的连续流光催化体系

  4)多场耦合强化:光-热/光-电/光-声协同,突破单一光催化局限,提升速率与选择性

  5)全链条评估:全生命周期分析(LCA)+技术经济分析(TEA),支撑工业化落地

  熊宇杰,中国科学技术大学讲席教授、博士生导师,安徽师范大学党委副书记、校长。1996年进入中国科学技术大学少年班系学习,2000年获化学物理学士学位,2004年获无机化学博士学位,师从谢毅院士。2004至2011年先后在美国华盛顿大学(西雅图)、伊利诺伊大学香槟分校、华盛顿大学圣路易斯分校工作。2011年辞去美国国家纳米技术基础设施组织的首席研究员职位,回到中国科学技术大学任教授,建立独立研究团队。曾入选教育部长江学者特聘教授(2018)、国家杰出青年科学基金获得者(2017)、国家级高层次人才计划科学技术创新领军人才(2018),当选欧洲科学院外籍院士(EurASc,2024)、东盟工程与技术科学院外籍院士(AAET,2022)、新加坡国家化学会会士(SNIC,2022)、英国皇家化学会会士(RSC,2017)。现任ACS Materials Letters副主编。主要是做“多场多相催化化学”研究,探索多场耦合和多相流动条件下的催化机制及应用。已发表260余篇通讯作者论文,其中100余篇发表在综合性期刊Sci. Adv.、Nat. Commun.、PNAS、Natl. Sci. Rev.和化学及材料科学三大期刊JACS、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.。论文总引用45,000余次(H指数106),入选科睿唯安全球高被引科学家榜单。曾获国家自然科学二等奖(第三完成人,2012)、安徽省自然科学一等奖(第一完成人,2021)、中国科学院优秀导师奖(2014, 2015,2016,2018)、英国皇家化学会Chem Soc Rev开拓研究者讲座奖(2019)、中美化学与化学生物学教授协会杰出教授奖(2015)。

  ENGINEERING Energy(原Frontiers in Energy)是中国工程院院刊能源分刊,由中国工程院、上海交通大学和高等教育出版社共同主办。翁史烈院士和倪维斗院士为名誉主编,中国工程院院士黄震、周守为、苏义脑、彭苏萍担任主编。加拿大皇家科学院、加拿大工程院、中国工程院外籍院士张久俊,美国康涅狄格大学校长、教授Radenka Maric,上海交通大学教授Nicolas Alonso-Vante和巨永林担任副主编。

  ENGINEERING Energy免收版面费,且对于录用的文章无偿提供语言润色以保障出版质量。第一轮审稿周期约30天。

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